Το διακριτό σημείο στη δράση και το έργο του αρχιεπισκόπου Αναστασίου ήταν οι ιεραποστολές στις πιο δύσκολες γωνιές της γης. Με τις παρεμβάσεις του καθόρισε τη σύγχρονη αναγέννηση της Εξωτερικής Ιεραποστολής της Ορθόδοξης Εκκλησίας.
Ως ιεροκήρυκας εργάστηκε στην πνευματική εργασία μεταξύ των νέων, κυρίως των φοιτητών. Ήταν υπεύθυνος βιβλικών μελετών και φροντιστηρίων εκκλησιαστικών στελεχών· αρχηγός νεανικών και φοιτητικών κατασκηνώσεων και ιεραποστολικών προσπαθειών σε ακριτικές περιοχές (1954-60).
Το 1959 ίδρυσε και διηύθυνε το πρώτο ιεραποστολικό περιοδικό στην Ελλάδα με τίτλο «Πορευθέντες», το οποίο διεύθυνε μέχρι τον θάνατό του, και τρία χρόνια αργότερα το ομότιτλο «Διορθόδοξο Ιεραποστολικό Κέντρο», από το οποίο ξεκίνησε η ελληνόφωνη ιεραποστολική αφύπνιση κατά τον 20ό αιώνα.
Με εντολή της Ιεράς Συνόδου της Εκκλησίας της Ελλάδος συνέγραψε τα Βοηθήματα για τους διδάσκοντες στα Mέσα Κατηχητικά Σχολεία της Εκκλησίας της Ελλάδος (1960-62). Το 1964 χειροθετήθηκε αρχιμανδρίτης και ταξιδεύει για πρώτη φορά στην αφρικανική ήπειρο. Πραγματοποίησε ιεραποστολική επιχείρηση στην Ανατολική Αφρική ενώ κατά τη διάρκεια των σπουδών του στη Γερμανία εξυπηρέτησε ιερατικώς τους εκεί Έλληνες εργάτες και φοιτητές.
Με το βλέμμα στα παιδιά και τους νέους, η πρώτη ιεραποστολή στην Αφρική
Κάτω από το κέρας της Αφρικής, στην Ουγκάντα, την Κένυα και την Τανζανία ο Αναστάσιος κήρυξε τον λόγο του ευαγγελίου. Πορευόμενος μαθήτευε τα έθνη της Αφρικής. Πολλοί λένε ότι ο Αναστάσιος θύμιζε κάτι από τους μαθητές του Ιησού. Ο ίδιος αποστρεφόταν τη σύγκριση αυτήν. Η εύθραυστη υγεία του επιβαρύνθηκε από τις σκληρές κλιματολογικές συνθήκες στην αφρικανική ήπειρο. Ζέστη, υγρασία, μηδαμινά επίπεδα υγιεινής και ασφάλειας τροφίμων. Ελάχιστη ιατροφαρμακευτική αγωγή και περίθαλψη. Ο Αναστάσιος δεν λάμβανε ιδιαίτερη φροντίδα, σε απόλυτη εναρμόνιση με τις συνθήκες που ζούσε το εκεί ποίμνιό του. Ποτέ δεν παραπονέθηκε, ποτέ δεν δυσανασχέτησε και δεν διεκδίκησε τίποτα περισσότερο. Τον κρατούσε όρθιο και δραστήριο ο ζήλος του για το έργο ανθρωπιάς και αλληλεγγύης. Μέχρι που ήρθε η νόσος των κουνουπιών.
Η ελονοσία χτύπησε τον Αναστάσιο σκληρά, ενώ το βεβαρυμένο αναπνευστικό του δεν άφηνε και πολλές επιλογές. Αναγκάστηκε να επιστρέψει στην Ελλάδα. Είχε φροντίσει, ωστόσο, ο ιεραποστολικός σπόρος που έριξε να ριζώσει στη γη της Αφρικής αλλά και στην καρδιά του.
Η ιεραποστολική δράση του Αναστάσιου στην Αφρική παρέπεμπε σε σενάριο κινηματογράφου με θέμα τα αποστολικά χρόνια της Εκκλησίας, τότε που η χριστιανική πίστη δεν ήταν καθιερωμένη, ούτε αποδεκτή. Και εκείνη η ιεραποστολή στην Αφρική δεν ήταν παρά μόνο η πρώτη σκηνή στο συγκλονιστικό μονόπρακτο του δικού του έργου ζωής.
Μετά την επιστροφή του στην Αθήνα οργάνωσε και διηύθυνε το Διορθόδοξο Ιεραποστολικό Κέντρο «Πορευθέντες» καθώς επίσης και το Διορθόδοξο Κέντρο της Εκκλησίας της Ελλάδος στην Αθήνα (1971-1975).
Το 1972 χειροτονήθηκε επίσκοπος Ανδρούσης. Έναν χρόνο μετά ως επίσκοπος προσπαθεί να βοηθήσει τους φοιτητές στην εξέγερση στη Νομική Σχολή κατά της χούντας των στρατιωτικών.
Η ζωή, μετά την αποκατάσταση της δημοκρατίας στην Ελλάδα, κυλούσε σε… ακαδημαϊκό ρυθμό. Ανάμεσα στα πανεπιστημιακά καθήκοντα και την καθοδήγηση των εκατοντάδων πνευματικών του παιδιών από τη θητεία του στη «Ζωή».
Και δεύτερο κέλευσμα ανάγκης από την Αφρική
Ωστόσο, η ιεραποστολή στην Αφρική κάλεσε πάλι τον Αναστάσιο. Αυτήν τη φορά ως επίσκοπος Ανδρούσης απάντησε στο κάλεσμα του Πατριαρχείου Αλεξανδρείας και επέστρεψε σε γνώριμα εδάφη, στην Ανατολική Αφρική, την Κένυα, την Ουγκάντα και την Τανζανία ως μητροπολίτης Ανατολικής Αφρικής. Στη δεκαετία 1981-1991, ως τοποτηρητής της Ιεράς Μητροπόλεως Ειρηνουπόλεως-Ανατολικής Αφρικής ίδρυσε και οργάνωσε την Πατριαρχική Σχολή «Αρχιεπίσκοπος Kύπρου Μακάριος», την οποία διηύθυνε επί δεκαετία. Χειροτόνησε 62 Αφρικανούς κληρικούς και χειροθέτησε 42 αναγνώστες-κατηχητές προερχομένους από 8 αφρικανικές φυλές· συγχρόνως προώθησε τις μεταφράσεις της Θείας Λειτουργίας σε 4 αφρικανικές γλώσσες. Μερίμνησε για τη σταθεροποίηση περίπου 150 ορθοδόξων ενοριών και πυρήνων και την ανέγερση δεκάδων ναών, ανήγειρε 7 ιεραποστολικούς σταθμούς και δημιούργησε κέντρα υγείας και σχολεία για να φτάσει η γνώση ακόμα και στα πιο απομακρυσμένα αφρικανικά χωριά.
Έγινε επίσης γενικός διευθυντής της Αποστολικής Διακονίας της Εκκλησίας της Ελλάδος και ίδρυσε το ιεραποστολικό περιοδικό «Πάντα τα Έθνη», το οποίο διηύθυνε από το 1981 μέχρι το 1991, οπότε και επέστρεψε στην Αθήνα.
Η αποστολή στο… σκοτάδι της Αλβανίας του Χότζα
Τον Ιανουάριο του 1991 ήταν έτοιμος για μία κόμη δύσκολη ιεραποστολή. Ο επίσκοπος Ανδρούσης ορίστηκε πατριαρχικός έξαρχος στην Αλβανία με αποστολή την αναγέννηση της Εκκλησίας στην Αλβανία, που μόλις είχε βγει από το καθεστώς του Χότζα. Πενήντα χρόνια στο απόλυτο σκοτάδι, χωρίς ανθρώπινα δικαιώματα, με μαζικές συλλήψεις και διωγμούς για όσους δήλωναν χριστιανοί, μουσουλμάνοι ή και οτιδήποτε διαφορετικό. Ναοί ερειπωμένοι, ή αναστηλωμένοι για να μετατραπούν σε στάβλους, αποθήκες ή μηχανουργεία. Άνθρωποι φοβισμένοι κι αγριεμένοι. Ο Αναστάσιος όμως δεν τρόμαξε, δεν απογοητεύτηκε και δεν πτοήθηκε.
Πέτρα την πέτρα, τούβλο το τούβλο έχτισε δεκάδες νέους ναούς, αναστήλωσε και αποκατέστησε δεκάδες θρησκευτικά μνημεία, από παλαιοχριστιανικές βασιλικές έως μεταβυζαντινά αρχιτεκτονικά κοσμήματα.
Ο Αναστάσιος περιδιάβαινε τα κακοτράχαλα βουνά της Πίνδου και των Ιλλυρικών ακτών και εμψύχωνε τους πιστούς, στα αλβανικά ή στα ελληνικά.
Άνοιξε δρόμους, έφτιαξε αγωγούς υδροδότησης για τα απομονωμένα χωριά και δεν τσιγκουνεύτηκε ποτέ να μοιράζει απλόχερα αγάπη. Η Ελλάδα για σχεδόν μια δεκαετία έστελνε χιλιάδες τόνους τροφίμων και φαρμάκων, ρουχισμό, εργαλεία, μηχανήματα. Πλοία, φορτηγά και στρατιωτικά ελικόπτερα «Σινούκ» είχαν επιστρατευθεί μέχρι και τις αρχές της δεκαετίας του 2000 για να… μεταφέρουν το περίσσευμα αγάπης και πίστης των Ελλήνων στον Αναστάσιο και στην αποστολή του.
Εκκλησίες, σχολεία, ιατρεία, νοσοκομεία, πνευματικά κέντρα, κατηχητικά, οικοτροφεία για αγόρια και κορίτσια, γηροκομεία, δουλειές για τους Αλβανούς ήταν μόνο μερικά από τα έργα και τις ημέρες του Αναστάσιου στην Αλβανία. Δύο χρόνια μετά, με την κρίση στο Κοσσυφοπέδιο, ο Αναστάσιος στάθηκε στο πλευρό των Αλβανών προσφύγων. Ακόμη κι αυτή η κίνησή του όμως δεν διέλυσε το πέπλο της καχυποψίας και τις… εχθρικές διαθέσεις της αλβανικής ελίτ στο πρόσωπό του, η οποία από τη στιγμή που πάτησε το πόδι του στη χώρα δεν τον είδε με καλό μάτι.
Το 2014 ο αγώνας 22 ετών για τον Αναστάσιο δικαιώθηκε. Στην «καρδιά» της πόλης των Τιράνων, μερικές δεκάδες μέτρα από τον τεράστιο έφιππο ανδριάντα του Γεωργίου Καστριώτη, του εθνικού ήρωα Σκεντέρμπεη των Αλβανών, εγκαινιάστηκε ο νέος ορθόδοξος καθεδρικός ναός της Ανάστασης.